«`html
Решения для прогнозирования энергетических зазоров и реакционных энергий
Проблемы в теории функционала плотности (DFT)
Одной из основных проблем в теории функционала плотности (DFT) является недооценка ширины запрещенной зоны, что затрудняет прогнозирование электронных свойств и механизмов переноса заряда. Гибридный DFT, включающий часть точной энергии обмена, предлагает улучшенные прогнозы ширины запрещенной зоны, но часто требует настройки под конкретную систему. Машинное обучение стало эффективным инструментом для улучшения точности DFT, особенно для молекулярных реакций и сильнокоррелированных систем. Явное подгонка энергетических зазоров, как продемонстрировано функционалом DM21, может улучшить прогнозы DFT, устраняя ошибки самовзаимодействия.
Метод машинного обучения от исследователей Harvard SEAS
Исследователи из Harvard SEAS разработали метод машинного обучения с использованием гауссовых процессов для улучшения точности функционалов плотности при прогнозировании энергетических зазоров и реакционных энергий. Их модель интегрирует нелокальные особенности матрицы плотности для точного прогнозирования молекулярных энергетических зазоров и оценки энергий образования поляронов в твердых телах, хотя она обучалась исключительно на молекулярных данных. Этот прогресс основан на фреймворке CIDER, известном своей эффективностью и масштабируемостью при работе с большими системами. Хотя модель в настоящее время ориентирована на обменную энергию, она обещает более широкие применения, включая прогнозирование электронных свойств, таких как ширина запрещенной зоны.
Разработка модели обменной энергии CIDER24X
Модель обменной энергии CIDER24X была разработана с использованием гауссового процесса, обеспечивая гибкость. Ключевые особенности были выбраны для минимальной ковариации, настроены в определенном диапазоне и использованы для обучения плотной нейронной сети, приближающей гауссов процесс. Обучающие данные включали обменную энергию униформного электронного газа, различия энергии молекул и уровни энергии из баз данных, таких как W4-11, G21IP и 3d-SSIP30. Было создано два варианта модели CIDER24X: один включал данные уровней энергии (CIDER24X-e), а другой исключал их (CIDER24X-ne) для оценки влияния включения уровней энергии в процесс подгонки.
Преимущества модели CIDER24X
Исследование представляет модель CIDER24X с функциями SDMX, демонстрирующую улучшенную предсказательную точность для молекулярных энергий и энергетических зазоров HOMO-LUMO по сравнению с предыдущими моделями и полулокальными функционалами. CIDER24X-ne, обученная без уровней энергии, тесно соответствует PBE0, в то время как CIDER24X-e, включающая данные уровней энергии, предлагает лучший баланс между энергией и прогнозами ширины запрещенной зоны. Несмотря на некоторые компромиссы, особенно с обучением собственных значений, CIDER24X-e превосходит полулокальные функционалы и приближается к точности гибридного DFT, что делает ее многообещающей альтернативой, снижающей вычислительные затраты.
Заключение
Исследование представляет фреймворк для подгонки функционалов плотности как для полной энергии, так и для уровней энергии одночастичных состояний с использованием машинного обучения, опираясь на теорему Янака. Вводится новый набор функций, SDMX, для изучения функции обмена без полного обменного оператора. Модель CIDER24X-e сохраняет точность для молекулярных энергий, значительно улучшая прогнозы энергетических зазоров и соответствуя результатам гибридного DFT. Фреймворк расширяем на полные функционалы XC и другие модели машинного обучения, предлагая потенциал для эффективного и точного прогнозирования электронных свойств в различных системах.
Проверьте статью. Вся заслуга за это исследование принадлежит исследователям этого проекта.
«`
